何苗,孫德贇,徐洪雪,易群,馬倩,史利娟
燃料化學學報(中英文),1-9[2025-03-31].http://kns.cnki.net/kcms/detail/14.1410.TQ.20250320.2252.001.html.
摘要:構建高性能吸附劑分離沼氣中的CO2是提升沼氣利用經濟效率的重要途徑。針對當前吸附法中胺固載多孔材料存在的氣體分離選擇性較低、脫附能耗高的問題,本文通過動态亞胺組裝将對苯二甲醛和三乙烯四胺組裝形成大尺寸超分子亞胺聚合物,進而負載于一種沸石咪唑酯骨架材料ZIF-8外表面,構建了ZIF-8@TP-X核殼金屬有機框架複合材料。研究發現,TP在ZIF-8外表面形成了厚度為10 nm的完整包覆層,且未堵塞ZIF-8孔道。亞胺殼層提供大量的CO2氫鍵吸附位點,耦合ZIF-8良好的孔隙率和大比表面積,使得CO2吸附容量達29.3 cm3/g,遠高于ZIF-8的15.3 cm3/g;CO2/CH4分離選擇性達到130,約為ZIF-8的45倍。TP中亞胺鍵上N原子相較于有機胺基中N原子的電子雲密度更低,使得該材料具有較低的CO2吸附熱(36.5 kJ/mol)。該材料展現出優異的循環穩定性,具有較高的應用潛力。